最近备受追捧的科研宠儿—机器学习，可以不用，但得知道！

分子模拟提供了超越直接实验测量的化学过程的深刻见解，为加速分子和材料的发现带来了重大希望。在本文集中，编辑重点介绍了最近发表在《自然通讯》杂志上的一些计算研究，包括计算化学方法的进展、材料建模的应用，以及可转移到新的化学过程和系统的机器学习模型的进展。

今天，我们一起来回顾一下计算化学的最新进展的前一部分。

偷偷告诉你哦，后半部分会在下周发出哦，你如果还有继续阅读的兴趣，就搬好小板凳耐心等待哦~

阐明共价键的量子力学起源

根据Ruedenberg对和H₂的开创性分析，电子动能(KE)的降低长期以来被认为是共价键形成的主要原因，并推测可以推广到其他键。此文中，来自美国劳伦斯伯克利国家实验室的Martin Head-Gordon等人，报道了一系列不同键在初始相遇时成键对应的KE变化；这一结果要求对KE的作用进行重新评价。较重元素之间的键，如H₃C-CH₃、F-F、H₃C-OH、H₃C-SiH₃和F-SiF₃的行为与和H₂相反，在自由基碎片聚合时，KE经常增加(尽管总能量变化大体上趋于稳定)。这种差异的起源是形成键的电子与核电子之间的泡利斥力。这些结果强调了建构量子干涉(或共振)作为化学键起源的基本作用。干涉态之间的差异将一种化学键与另一种化学键区分开来。

参考文献：Levine, D.S., Head-Gordon, M. Clarifying the quantum mechanical origin of the covalent chemical bond. Nat Commun 11, 4893 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-18670-8

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18670-8#citea

全维振动本征函数的非调和量子核密度及其在质子化甘氨酸中的应用

从原子运动的角度解释分子振动光谱信号对于理解分子机理和化学表征是必不可少的。信号通常在简谐正态模态分析之后进行分配，即使分子振动已知是非简谐的。在此，来自意大利米兰大学的 Michele Ceotto等人，利用基于从头算分子动力学轨迹的半经典方法，得到了11-原子质子化甘氨酸分子的量子非谐振动本征函数，并计算了其基态和O-H拉伸激发态的原子核密度分布及其几何参数。该量子力学结果描述了一个被拉长了的分子，它比以前认为的更灵活。更重要的是，该方法能够通过定量显示包含不同官能团的正常模式如何合作产生光谱信号来分配振动光谱中的每个峰。这种方法可能使实验光谱学得到更好的合理化。

参考文献：Aieta, C., Micciarelli, M., Bertaina, G. et al. Anharmonic quantum nuclear densities from full dimensional vibrational eigenfunctions with application to protonated glycine. Nat Commun 11, 4348 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-18211-3

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18211-3#citeas

原子模拟的秒配体离解动力学

为了能够在生物相关的时间尺度上描述发生的过程，完全原子分子动力学模拟的粗粒化是一个长期的目标。例如，预测蛋白配体解结合的途径、速率和限速步骤对现代药物发现至关重要。在此，来自德国阿尔伯特·路德维格大学的Gerhard Stock & Steffen Wolf等人，为了实现增强采样，进行了耗散校正的目标分子动力学模拟，得到考虑中的分子过程的自由能和摩擦剖面。随后，研究者使用这些场来执行温度升高的Langevin模拟，这可以解释在几秒时间尺度和更长的时间尺度上所需要的动力学。采用溶剂化氯化钠、胰蛋白酶-苯甲脒和Hsp90-抑制剂蛋白-配体的解离作为测试问题，研究者重现了分子动力学模拟和实验的速率在2-20倍，解离常数在1-4倍。摩擦剖面分析表明，结合部和未结合部的动力学过程受周围水化壳的变化所调节。

参考文献：Wolf, S., Lickert, B., Bray, S. et al. Multisecond ligand dissociation dynamics from atomistic simulations. Nat Commun 11, 2918 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-16655-1

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-16655-1#citea

从量子到连续介质力学在原子薄层衬底分层中的应用

从悬浮在半导体表面的蛋白质、细菌和壁虎脚到石墨烯和不同衬底材料之间的界面，黏附系统中都观察到了反常的接近效应。在后一种情况下，通过测量石墨烯与基底之间延伸至微米级的非消失应力，证明了长程力的存在。描述黏着性能的最先进的模型无法解释这些实验观察结果，相反，将测得的应力距离低估了2-3个数量级。在此，来自卢森堡大学的Alexandre Tkatchenko & Stéphane P. A. Bordas等人，发展了一种分析和数值变分方法，将连续介质力学和弹性力学与范德瓦尔斯色散相互作用的量子多体处理相结合。吸附质/基体耦合几何结构的完全松弛可得出这样的结论：波状原子变形在很大程度上是观测到的长程接近效应的原因。要正确描述薄变形膜的这种看似普遍的现象，需要量子力学和连续介质力学之间的直接耦合。

参考文献：Hauseux, P., Nguyen, TT., Ambrosetti, A. et al. From quantum to continuum mechanics in the delamination of atomically-thin layers from substrates. Nat Commun 11, 1651 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-15480-w

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15480-w#citeas

从相关的126维波函数的平铺得到苯的电子结构

苯的电子结构是电子结构观点竞争的战场，价键理论将电子定位在重叠共振结构中，分子轨道理论描述离域电子。但是，从轨道的角度解释电子结构时忽略了波函数在同类自旋交换时是反对称的。此外，分子轨道不能直观地描述电子相关性。在此，来自澳大利亚新南威尔士大学的Timothy W. Schmidt等人，证明了苯的126维电子波函数可以通过同类自旋的排列来划分。利用相关波函数，这些瓦片被投射到每个电子的三维上，以揭示凯库勒结构的叠加。但是，相反的自旋有利于交替凯库勒结构的占据。这一结果简洁地描述了苯中电子关联的主要效应，并强调了当电子相互回避时，电子将不会在空间上配对。

参考文献：Liu, Y., Kilby, P., Frankcombe, T.J. et al. The electronic structure of benzene from a tiling of the correlated 126-dimensional wavefunction. Nat Commun 11, 1210 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-15039-9

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15039-9#citea

了解原子层状薄材料的摩擦

摩擦是一种普遍存在的现象，它极大地影响着我们的日常生活，是工业化社会中大量能源损失的原因。层状材料如石墨烯具有有趣的摩擦性能，常被用作润滑剂的(添加剂)以减少摩擦和防止磨损。原子力显微镜实验研究和详细的模拟显示了一些有趣的效应，如摩擦强化和摩擦对表面覆盖层数的依赖性。在此，来自挪威科技大学的Astrid S. de Wijn等人，提出了一个简单的、基本的薄板摩擦模型。研究者用该模型解释了各种看似矛盾的实验结果和数值结果。该模型可以作为理解薄板摩擦的基础，并为最终控制薄板的摩擦磨损保护开辟了新的可能性。

参考文献：Andersson, D., de Wijn, A.S. Understanding the friction of atomically thin layered materials. Nat Commun 11, 420 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-019-14239-2

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-019-14239-2#citea

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